近日，理学院江明航副教授在Nano Energy期刊（中科院一区，IF=16.8）发表题为“Recent breakthroughs in electrocatalytic reduction of nitrogen-oxyanions for environmentally benign ammonia synthesis”的综述论文。江明航副教授为该论文的第一和通讯作者，西华大学为第一通讯单位。南京大学金钟教授为该论文的共同通讯作者。
氨（NH3）是用于生产含氮肥料和药品的重要基础原料之一。目前，工业上合成氨主要通过在高温（400–500 °C）和高压（150–300 atm）条件下的Haber-Bosh工艺进行合成。Haber-Bosh工艺合成氨存在能耗大和环境污染严重等问题。因此，亟待研发反应条件温和，绿色可持续的合成氨技术。全球每年化石燃料的燃烧，含氮肥料的广泛使用，以及工业废水（硝酸盐浓度高达2000 ppm）的排放使得自然环境中的硝酸盐（NO3−）来源极为丰富。此外，饮用水中NO3−的过度积累可能导致人体疾病等问题。因此，通过电化学路径将NO3−还原转化为NH3，为解决氮循环利用和缓解环境污染问题提供了有效解决途径。此外，以往研究表明电化学NO3−还原为NH3的过程中，*NO2中间体的形成是决速步，其动力学过程缓慢。同时，亚硝酸盐（NO2−）也被视为环境中的污染物，过量摄入NO2−可能导致人体内产生如N-亚硝胺等致癌物质。NO2−的N=O键具有较低的离解键能，且在水中的溶解度较高，使其成为电化学合成氨的有前景的氮源。因此，在常温常压下通过电化学NO2−RR合成氨既能高效去除亚硝酸盐水体污染物，又能生产高附加值的氨。然而，电催化氮氧阴离子（NOx−, 如NO3−和NO2−）还原合成氨涉及多步质子耦合电子传递过程，不同价态的含氮副产物（如N2, N2O, NH2OH，NO2−）的产生以及水溶液中激烈的析氢反应（HER）使得电催化NOx−还原合成氨的能量效率和选择性较低。因此，亟待合理设计催化剂以实现环境条件下高选择性电化学NOx−RR合成NH3。目前，尽管在以NOx−（如NO3−和NO2−）为N源，H2O为质子源的电化学合成NH3领域取得了一些突破，但合理设计能够满足未来工业测试条件的高效催化剂仍然是一个持续的挑战。此外，水溶液中NOx−电还原合成NH3反应体系的复杂性和可能产生不同价态的含氮副产物，其反应机理一直存在争议。
针对于此，本文介绍并系统探讨了电催化NOx−还原合成NH3的主流反应机制，旨在为后续高效电催化剂的设计提供指导。随后，分析和总结了目前电催化NOx−还原（NOx−RR）合成NH3领域的最新突破性进展，重点讨论了不同金属基电催化剂的设计策略。此外，还对电催化NOx−RR合成NH3的潜在商业可行性进行了讨论和分析，旨在为这一技术的后续大规模开发和应用提供有价值的见解和参考。最后，指出和强调了该领域仍面临的挑战和前景。
该项研究得到四川省自然科学基金（23NSFSC6350）和西华大学博士科研启动金（Z222051）的资金支持。
电催化氮氧阴离子（NOx−, 如NO3−和NO2−）还原合成氨的反应示意图。
当NO3−的浓度小于1 M时，还原过程通常通过两种直接电催化途径进行：(a) 原子氢介导的还原途径和(b)电子介导的还原途径。
在强酸性环境下，当NO3−浓度在1.0 ~ 4.0 M范围内时，还原过程通常通过两种间接自催化还原途径进行：Vetter机制和Schmid机制。
回顾了不同的金属基催化剂设计策略用于提升电催化NOx−还原合成氨性能
电催化NOx−还原合成氨的商业可行性分析
作者简介：
江明航，理学博士，副教授，硕士生导师。2022年7月起任教于西华大学理学院，主要从事用于电催化碳/氮能源转化的金属基纳米材料的结构设计及反应机制研究。近年来，主持四川省自然科学基金青年基金项目1项。已在国际学术期刊发表SCI论文48篇，总被引1400余次，H因子22。以第一/通讯作者在Chemical Society Reviews（IF=40.4, 1篇）, Chem（IF=19.1, 1篇）, Environmental Science & Technology（IF=10.4, 1篇），Advanced Functional Materials（IF=18.5, 2篇）, ACS Nano（IF=15.8, 1篇）, Nano Letters（IF=9.6, 4篇）, Nano Energy（IF=16.8, 1篇）和Journal of Hazardous Materials（IF=12.2, 1篇）等期刊上共发表论文19篇, 其中自然指数期刊论文9篇，ESI高被引论文4篇，热点论文2篇。担任学术期刊«Frontiers in Chemistry» 和«Frontiers in Materials»的评论编辑和客座编辑。
